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Harzgerode stellt als Stadt das Zentrum des Unterharzes dar. Vermutet wird, dass eine Siedlung schon im 10. Jahrhundert errichtet wurde. Um 970 soll die Siedlung zum Kloster Thankmarsfelde, welches bei Mägdesprung lag, unterstanden haben. Für 994 ist die erste urkundliche Erwähnung, als Hasacanroth, zu verzeichnen. Kaiser Otto III. gewährte dem Ort damals Markt- und Münzrecht, so dass der Ort schnell an Bedeutung gewann.
Im 13. Jahrhundert ging Harzgerode als Lehen an das Fürstenhaus von Anhalt über, nachdem es zuvor vom Fürstenhaus Nienburg verwaltet wurde. 1338 wird Harzgerode erstmals als Stadt bezeichnet. Im Bauernkrieg 1525 wurde Harzgerode zum Sammelplatz für die „Aufständischen“ aus Harz und Thüringen. 1538 wurde die Bergfreiheit in Harzgerode verkündet. Dies führte zu einer Belebung des Bergbaus, Harzgerode wurde zum Mittelpunkt des Harzer Silberbergbaus.
1635 wurde die Stadt für fast 150 Jahre Residenzstadt der Fürstentums Anhalt-Bernburg. 1646 wurde die Eisenhütte in Mägdesprung gegründet. 1790 erfolgte die Gründung einer Pulverhütte in Silberhütte, dieser Industriezweig ist bis heute erhalten. 1856 wurde der Verein Deutscher Ingenieure in Alexisbad gegründet. Ende des 19. Jahrhunderts musste der Silberbergbau in Harzgerode wegen Unergiebigkeit eingestellt werden.
Im April 1945 marschieren amerikanische Truppen ein, im Juli wird die Stadt der sowjetischen Besatzungszone zugeteilt. Durch Zusammenschluss mehrerer Industriebetriebe bildet sich 1960 das Druckguss- und Kolbenwerk. Seit 1945 etabliert sich Harzgerode als Industriestandort. Diese Entwicklung gegen den Trend der Region, setzt Harzgerode auch nach der Wiedervereinigung erfolgreich fort.
Zunehmend wird aber auch auf touristische Infrastrukturen gesetzt, was insbesondere die Ortsteile Alexisbad und Mägdesprung betrifft. Attraktion des Städtchens ist die Selketalbahn, die älteste dampfbetriebene Schmalspurbahn des Harzes. Die Ortsteile Alexisbad, Mägdesprung und Silberhütte sind bequem mit dieser kleinen Dampfbahn zu erreichen.
In der Marienkirche in Harzgerode gibt es eine Gruft der Anhaltiner, die im benachbarten Schloss eine Residenz hatten. Diese Fürstengruft, in der auch die mumifizierte Leichnam der Wilhelmine Augusta von Solms-Sonnenwalde Prinzessin von Anhalt, bestattet ist, war über 25 Jahre für die Öffentlichkeit nicht zugänglich. Nach umfangreichen Sanierungsarbeiten an der Gruft, den Sarkophagen und der „Blekprinzessin“ genannten Mumie, können Besucher jetzt die Familiengruft wieder besuchen.
Die unmittelbare Umgebung bietet über 200 km gut ausgeschilderte Wanderwege mit Waldparkplätzen und Kinderspieleinrichtungen, Rundwanderwege und einem Naturlehrpfad. Einen Besuch wert ist das Harzgeröder Schloss, ein dreigeschossiger Renaissancebau mit Treppenturm, überdachtem Wehrgang und Rundturm, der in die Stadtbefestigung einbezogen war. Heute beherbergt das Hauptgebäude kulturelle Einrichtungen, darunter die Heimatstube, die Bibliothek, den Festsaal und eine Gaststätte.